Nanoporous materials for catalysis and adsorption for environmental applications

Shahidi, Dariush (2015). « Nanoporous materials for catalysis and adsorption for environmental applications » Thèse. Montréal (Québec, Canada), Université du Québec à Montréal, Doctorat en chimie.

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Résumé

Parmi les différentes voies de traitement de l'eau, l'ozonation est la plus prometteuse lorsque une minéralisation totale des polluants organiques est ciblée. Ceci est surtout le cas de traitements des eaux riches en polluants dans les dérivés d'oxydation partielle sont toxiques pour la santé humaine et la biodiversité. L'ozone est un oxydant puissant, mais sa faible solubilité dans l'eau est un inconvénient majeur. Il existe un intérêt croissant vers des méthodes d'ozonation hétérogènes et catalyseurs qui améliorent la rétention de l'ozone dans le milieu aqueux. À cet égard, les matériaux microporeux, tels que les aluminosilicates et les minéraux argileux présentent de bonnes performances dans les procédés d'ozonation catalytique. Parmi les différents échantillons de montmorillonite, Co(II)Mt et Fe(II)Mt se sont avérés être les plus performants dans la minéralisation d'acide oxalique aqueux. Le pH initial de la concentration du mélange réactionnel, le temps de traitement à l'ozone et la concentration en catalyseur ont montré une forte influence. L'utilisation d'une dose élevée d'ozone (90 mg O3.L-1) a permis d'élaborer un 3k plan factoriel avec 27 essais d'ozonation pour chaque catalyseur dans des temps raisonnables pour une évaluation rapide des effets individuels et de l'interaction du pH initial et de la concentration de catalyseurs sur la décomposition de dérivés aussi réfractaires que l'acide oxalique. Une minéralisation totale de celui-ci a été obtenue après seulement 15 minutes à pH 2.87 avec 1.88 g.L-1 de Co(II)Mt, et le pH 2.88 avec 1.91 g.L-1 de Fe(II)Mt. Ces conditions opératoires optimales ont été prises comme référence pour une étude comparative de la réactivité envers l'ozone de divers polluants conventionnels tels le chlorobenzène, l'acide benzoïque, 4-nitrobenzoïque, le 3-hydroxybenzaldéhyde, le 4-nitrophénol, et le phénol. Ceux-ci ont été utilisés comme molécules sondes qui possèdent des structures similaires à celles des intermédiaires d'oxydation du sulfaméthoxazole. La technique HPLC-spectrométrie de masse a révélé que le temps de dégradation est inversement proportionnel à la taille moléculaire. La décomposition de l'acide oxalique est l'étape la plus difficile (déterminante) vers une minéralisation totale, étant un "goulot d'étranglement" dans l'oxydation de toute molécule organique. Ainsi, une minéralisation totale de l'acide oxalique est un gage d'efficacité pour une dégradation avancée de polluants organiques plus complexes. Hormis, le bioxyde de carbone, une telle minéralisation produit également des NOx et des SOx, qui peuvent être éliminés par des traitements ultérieurs appropriés. ______________________________________________________________________________ MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : Catalyse hétérogène, Catalyseurs à base d'argile, Ozonation catalytique, Polluants organiques, Procédés d'oxydation avancée.

Type: Thèse ou essai doctoral accepté ()
Informations complémentaires: La thèse a été numérisée telle que transmise par l'auteur.
Directeur de thèse: Roy, René
Mots-clés ou Sujets: Eau -- Épuration / Élimination des composés organiques / Ozonisation / Oxydation / Polluants organiques de l'eau / Catalyse hétérogène / Catalyseurs à l'argile / Montmorillonite
Unité d'appartenance: Faculté des sciences > Département de chimie
Déposé par: Service des bibliothèques
Date de dépôt: 16 nov. 2016 19:04
Dernière modification: 16 nov. 2016 19:04
Adresse URL : http://www.archipel.uqam.ca/id/eprint/9075

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